研究面向沸石膜气体分离渗透通量低与规模化制备难的双重挑战,提出胚胎沸石介导缝合(EZMS)策略,实现大规模沸石膜的可控合成。该策略利用预组装形成的短程有序胚胎沸石作为反应性中间体,通过缩合反应将球磨种子颗粒无缝缝合为连续致密的沸石膜,最终膜厚度精确控制在初始晶种层厚度水平,在STT、CHA和MFI三种不同拓扑结构中均得到验证。以高硅CHA(SSZ-13)沸石膜为例,EZMS策略将膜厚度降至560 nm,CO2渗透通量达1.02 × 10-6mol m-2s-1Pa-1(3000 GPU),CO2/CH4分离选择性达158。固体核磁、红外光谱及高分辨透射电镜等表征手段证实,预组装过程中形成了四元环、双六元环及cha笼等有序结构,为晶种颗粒间界面缝合提供了反应介质。球磨晶种表面丰富的硅羟基进一步促进了其与胚胎沸石的缩合反应,避免了传统水热合成中无定形前驱体转化导致的不可控增厚与缺陷生成。
该策略成功实现了单根40 cm长中空纤维膜及由102根膜组成的0.5 m2膜组件的规模化制备,所有膜组件均保持高于100的CO2/CH4选择性。在饱和湿度和含2500 ppm H2S的沼气提纯工况下,膜组件表现出超过220天的长期稳定性,同时实现CO2、H2O和H2S的同步渗透。该工作为沸石膜在天然气提纯、沼气升级等工业气体分离领域的实际应用提供了可行路径。
该成果近期发表在Nature Communications期刊上,材料化学工程全国重点实验室/化工学院顾学红教授、王学瑞教授为共同通讯作者,文章第一作者为化工学院2022级博士游乐凯。该工作获得国家重点研发计划、国家自然科学基金及江苏省杰出青年基金等项目的支持。
论文链接:https://doi.org/10.1038/s41467-026-70549-2
作者:化工学院;审核:眭国荣、潘宜昌